ตึกวชิรุณหิศ เป็นหนึ่งในสี่ของอาคารที่มีลักษณะเป็นตึกในยุคแรกของโรงพยาบาลจุฬาลงกรณ์ คือ ตึกอำนวยการ ตึกที่ทำการผ่าตัด ตึกพาหุรัด และ ตึกวชิรุณหิศ เมื่อครั้งเริ่มเปิดทำการในปี พ.ศ. 2457 ถึงเวลานี้นับอายุได้อย่างน้อย 102 ปี ระยะแรกใช้เป็นหอผู้ป่วยชาย สามารถรับผู้ป่วยได้ 20 คน ได้รับการขนานนามเพื่อเป็นอนุสรณ์สถานแก่เจ้าฟ้ามหาวชิรุณหิศ
เจ้าฟ้ามหาวชิรุณหิศ ทรงเป็นพระราชโอรสพระองค์ใหญ่ในพระบาทสมเด็จพระจุลจอมเกล้าเจ้าอยู่หัว และสมเด็จพระนางเจ้าสว่างวัฒนา พระบรมราชเทวี (สมเด็จพระศรีสวรินทิราบรมราชเทวี พระพันวัสสาอัยยิกาเจ้า) เมื่อวันที่ 27 มิถุนายน พ.ศ. 2421 พระองค์ทรงได้รับพระกรุณาโปรดเกล้าฯ ขึ้นเป็น สมเด็จพระบรมโอรสาธิราช สยามมกุฎราชกุมาร พระองค์แรกในสมัยรัตนโกสินทร์ เมื่อวันที่ 14 มกราคม พ.ศ. 2429 มีพระนามตามจารึกสุพรรณบัฏว่า
“สมเด็จพระบรมโอรสาธิราช เจ้าฟ้ามหาวชิรุณหิศ อดิศวรมหาจุฬาลงกรณ์ บดินทรสมมติเทพยวรางกูร บรมมกุฎนเรนทรสูริย์ขัตติยสันตติวงศ์ อุกฤษฐพงศ์วโรภโตสุชาต ธัญญลักษณวิลาสวิบุลยสวัสดิ์สิริวัฒนราชกุมาร”
เมื่อพระองค์ทรงเจริญพระชนมายุเข้าสู่วัยหนุ่ม ทรงมีพระโฉมงดงามเป็นสง่า และทรงด้วยพระสติปัญญารอบรู้ ประกอบกับการอบรมสั่งสอนจากพระราชบิดาอย่างใกล้ชิด ทรงพระกรุณาโปรดเกล้าฯ ให้พระองค์เสด็จออกรับแขกเมืองและรับฎีกาของราษฎรแทน รวมทั้งทรงพระกรุณาโปรดเกล้าฯ ให้เสด็จเป็นผู้แทนพระองค์ในงานต่างๆ อยู่เสมอ เมื่อเกิดเหตุการณ์ ร.ศ. 112 พระบาทสมเด็จพระจุลจอมเกล้าเจ้าอยู่หัวทรงมีพระราชกิจอันเป็นความลับของประเทศ ทรงไว้วางพระราชหฤทัยให้เจ้าฟ้าวชิรุณหิศทราบเรื่องราวต่าง ๆ และโปรดเกล้าฯให้พระองค์เข้าเฝ้าใกล้ชิดตลอดเวลา
สมเด็จพระบรมโอรสาธิราช เจ้าฟ้ามหาวชิรุณหิศ ประชวรด้วยพระโรคไข้รากสาดน้อย เสด็จสวรรคตเมื่อวันศุกร์ที่ 4 มกราคม พ.ศ. 2437 ขณะมีพระชนมายุ 15 พรรษา 6 เดือน กับ 7 วัน
ตึกวชิรุณหิศ โรงพยาบาลจุฬาลงกรณ์ แห่งนี้เป็นราชานุสรณ์สถานในหมู่ตึกรุ่นแรกของโรงพยาบาลจุฬาลงกรณ์ ซึ่งได้ยังประโยชน์แด่มหาชน และได้เป็นที่ทำการของศูนย์โรคตับฯ ให้บริการกับผู้ป่วยโรคตับระยะท้ายและผู้ได้รับการเปลี่ยนตับจำนวนมาก มาเป็นเวลา 6 ปี ตราบจนปัจจุบัน พ.ศ. 2559 จึงได้รับการสถาปนาให้เป็น ศูนย์ความเป็นเลิศทางการแพทย์ด้านโรคตับ โรงพยาบาลจุฬาลงกรณ์
